回国后，他陆续发表了《1870年后的法国史》、《教育制度的改革》、《运动的指导原理》、《运动心理之理想》、《英国与希腊回忆记》、《英国教育学》等一系列著作，提出了不少改革教育和发展体育的建议，引起法国人民的注意，并产生了一定的国际影响 。
1875年至1881年间，在欧洲考古工作者们的努力下，处于毁坏之中的、不朽的古代奥运会的遗址不断被挖掘出来了，而且每年都迅速地公布挖掘的结果 。 因此，顾拜旦同其他一些对奥林匹亚感兴趣的人士一样，都能及时、详细地倾听到公布的情况 。 对此，他提出了一个十分有价值的挖掘计划 。 当时他曾写道：“德国人发掘了奥林匹亚的遗址，可是法兰西为什么不能着手恢复她古代光荣的历史呢？”
为了实现自己的志向，顾拜旦西渡英吉利海峡，对英国体育运动开展的情况进行了考察 。 1887年，他作了《法国和英国中等教育制度对比》的报告，对英国将户外竞技游戏纳人教育内容给予很高评价，主张在法国学生中也开展竞技游戏，并以体育为重点来改革教育 。 1888年5月，顾拜旦针对学生因学业过重而过分劳累的问题提出：“惟一解决的办法是让孩子们游戏 。 ”当年，顾拜旦就任法国学校体育训练筹备委员会秘书长 。 翌年，在圣克莱的推动下，成立了“法国体育运动联合会” 。 同年，顾拜旦代表法国参加了在美国波士顿召开的体育训练大会 。 与会期间，他进一步了解了世界体育发展的动态，敏锐地感到近代体育的发展正在走向国际化，一批国际性的单项体育联合会组织相继成立 。 例如，1881年建立了“国际体操联合会”11892年建立了“国际赛艇联合会”和“国际滑冰联合会”等 。 这些组织都为现代奥运会的诞生奠定了基础 。
为了进一步考察各国开展体育运动的情况，顾拜旦不辞辛劳地访问了欧洲一些国家 。 1890年，他生平第一次访问了奥林匹克运动的发源地——希腊的奥林匹亚 。 当他看到古奥运会的遗址时，十分感慨，并产生了举办由各国参加的奥林匹克运动会的想法，想以此增进各国运动员之间的友谊 。
这一年，顾拜旦受法国政府委托，负责调查、研究大学的体育工作，于是，他借此机会向世界上许多国家发出了体育状况调查表 。 通过调查，他发现国际上各个体育组织之间充满了矛盾和混乱，对立情绪十分严重，体育运动日趋商业化 。 因而使他意识到，可以凭借古希腊体育的历史经验和传统影响，来推进国际体育运动，同时深切地感到，应该尽快地以古代奥林匹克精神，把现代奥运会创办起来，用“团结、友好、和平”的精神来指导比赛，以消除体育领域内存在着的种种混乱的不良倾向 。 于是，他便积极着手进行创办现代奥运会的工作 。
1891年，顾拜旦改组了“尤利西蒙委员会”为“体育高级理事会” 。 同年他还创办了《体育评论》杂志，井以此为阵地，热情宣传他的体育主张 。 当时，顾拜旦的崇拜者狄东神甫创办了一个学术性的俱乐部，提出了“更快、更高、更强”的口号 。 顾拜旦非常欣赏和赞同这个口号，以后便把它作为国际奥林匹克运动会的口号 。 因为它体现了人类永远向上、不断进取的精神 。
1892年11月25日，顾拜旦在“法国体育联合会”成立3周年的纪念大会上，发表了题为《复兴奥林匹克》的演说，他第一次正式提出了创办现代奥运会的倡议 。
为使这一倡议迅速得以实现，顾拜旦提议“法国体育联合会”发起和召集一次由世界各国重要“体育联合会”代表参加的“国际性体育会议”，具体磋商复兴奥林匹克运动会的事宜 。 为此，成立了一个以顾拜旦为首，由英国、美国和法国社会知名人士组成的“筹委会”，嗣后，他又远涉重洋，奔赴英、美等国，进一步宣传复兴奥运会的主张 。 在他的推动下，1893年在巴黎召开了国际性的体育协商会议，讨论创办现代奥林匹克运动会的问题 。
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